Chemistry Labs

Chimie théorique et computationnelle

Potentiels appris, criblage virtuel

Étudier les potentiels interatomiques appris approchant énergies et forces quantiques, l’apprentissage actif et le criblage virtuel hiérarchique de grandes bibliothèques.

1 Collège2 Lycée3 Université4 Avancé5 Recherche

IntuitionUne approximation rapide exige un domaine de confiance

Un potentiel interatomique appris remplace des calculs électroniques coûteux répétés par un modèle d’énergie et de forces. Il n’est fiable que pour les configurations représentées dans les données ; une chimie inconnue exige de nouveaux calculs de référence.

La simulation compare l’échantillonnage guidé par l’incertitude et un entonnoir hiérarchique jusqu’à quelques candidats affinés par des calculs physiques coûteux.

ScolaireÉnergie et force sont liées

Définition: Potentiel interatomique

Un modèle de potentiel associe positions et éléments atomiques à une énergie scalaire E(R)E(\mathbf R). Les forces sont le gradient négatif par rapport aux coordonnées ; prédictions d’énergie et de force doivent donc être cohérentes.

Fi=−∇RiE(R)\mathbf F_i=-\nabla_{\mathbf R_i}E(\mathbf R)

En dynamique moléculaire, de petites erreurs de force peuvent produire des structures ou cinétiques erronées. Évaluer énergies, forces et observables pertinentes sur des configurations hors entraînement, pas seulement des échantillons aléatoires des trajectoires d’entraînement.

UniversitaireSymétrie, localité et apprentissage actif

De nombreux modèles atomistiques intègrent l’invariance par translation, rotation et permutation d’atomes identiques. L’apprentissage actif alterne entraînement sur structures de référence, détection des désaccords/incertitudes, calcul de nouveaux labels et réentraînement.

Dn+1=Dn∪{(R∗,Eref,Fref):R∗∈arg⁡max⁡Ru(R)}\mathcal D_{n+1}=\mathcal D_n\cup\{(\mathbf R^*,E_{\mathrm{ref}},\mathbf F_{\mathrm{ref}}):\mathbf R^*\in\arg\max_{\mathbf R}u(\mathbf R)\}

Exemple: Choisir une configuration à étiqueter

Un ensemble de modèles prédit des énergies presque identiques à l’équilibre mais diverge près d’une géométrie de rupture de liaison. Où effectuer le prochain calcul de référence coûteux ?

Solution

Interroger la région de rupture où le désaccord est fort, si elle est physiquement pertinente et si la méthode de référence y est fiable. Ajouter le résultat, réentraîner, puis tester séparément dynamique et observables.

AvancéLe criblage virtuel est une cascade, pas un verdict

Une cascade emploie des modèles peu coûteux pour trier beaucoup de composés, puis des scores plus précis, l’échantillonnage conformationnel et enfin des expériences sur un ensemble réduit. Le classement dépend de la structure cible, des hypothèses de score, de la protonation et de l’échantillonnage.

RechercheFrontière : transférabilité et criblage fiable

Références

  • E(3)-equivariant graph neural networks for data-efficient and accurate interatomic potentials · Simon Batzner, Albert Musaelian, Lixin Sun, Mario Geiger, Jonathan P. Mailoa, Mordechai Kornbluth, Nicola Molinari, Tess E. Smidt, and Boris Kozinsky, 2022
  • Machine learning for molecular and materials science · Keith T. Butler, Daniel W. Davies, Hugh Cartwright, Olexandr Isayev, and Aron Walsh, 2018