新兴交叉方向
飞秒光谱、阿秒化学
了解超短激光脉冲如何揭示飞秒尺度的分子运动与阿秒尺度的电子动力学。
直觉用光拍摄分子电影
飞秒为10⁻¹⁵秒,阿秒为10⁻¹⁸秒。超快实验用短光脉冲启动或探测变化,再测量样品响应。脉冲并非普通意义上的相机快门;信号必须结合光与物质相互作用模型来解释。
中学阶段从激发到变化的信号
定义: 泵浦—探测光谱
泵浦脉冲使样品激发或受到扰动;延迟到达的探测脉冲测量吸收、发射或离子产额等响应。扫描延迟可重建随时间变化的观测量,但结果受仪器响应和检测通道影响。
分子振动和键重排常在飞秒至皮秒时间内演化,而电子运动可能发生在阿秒尺度。测得的曲线可能同时包含电子弛豫、核运动、溶剂响应和相干效应,信号本身通常不会自动标明某一过程。
大学时间分辨率与相干控制
对于傅里叶变换极限的高斯脉冲,脉宽越短,所需频谱带宽越宽。实际时间分辨率还取决于脉冲表征、定时抖动和仪器响应。延迟扫描曲线与响应函数卷积,因此拟合时应纳入响应,不能把拟合上升时间直接当成脉冲宽度。
进阶阿秒脉冲与电子运动
定义: 高次谐波产生
在强激光场中,电子可离开母离子、被加速后返回;复合时发射高次谐波。相位控制的谐波可依照场和门控方案形成阿秒脉冲列或孤立脉冲。
阿秒计量通常将极紫外脉冲与同步红外场结合,读取光电子能量或发射时间。测量是间接的:重构算法依据观测量和假设推断脉冲或电子动力学,因此需要用其他模型检验。
科研研究前沿
若独立观测量、经校准的定时以及纳入仪器响应的计算都指向同一动力学过程,超快机制的证据才更有说服力。报告脉宽、带宽、延迟校准和重构假设有助于比较与复现。
参考文献
- Laser femtochemistry · A. H. Zewail, 1988
- Attosecond science · P. B. Corkum, F. Krausz, 2007
- Observation of a train of attosecond pulses from high harmonic generation · P. M. Paul et al., 2001