理論・計算化学

機械学習ポテンシャル・仮想スクリーニング

量子化学レベルのエネルギー・力を近似する機械学習原子間ポテンシャル、能動学習、および大規模分子ライブラリの段階的仮想スクリーニングを学びます。

直観高速近似には信頼領域が必要

学習原子間ポテンシャルは、高価な電子状態計算の反復をエネルギー・力のモデルで置き換えます。訓練データがよく表す構造に限り有用で、未知の化学には新たな参照計算が必要です。

不確かさに基づくポテンシャル学習用サンプリングと、高精度な物理計算候補まで絞る多段階ファネルを対比します。

定義: 原子間ポテンシャル

ポテンシャルモデルは原子位置と元素からスカラーエネルギー $E(\mathbf R)$ を与えます。力は座標に関する負の勾配なので、エネルギーと力の予測は整合すべきです。

\mathbf F_i=-\nabla_{\mathbf R_i}E(\mathbf R)

分子動力学では小さな力の誤差が誤った構造や速度論に蓄積し得ます。訓練軌道からの無作為標本だけでなく、訓練外構造でエネルギー・力・関連観測量を評価します。

多くの原子モデルは、並進・回転・同種原子の置換に対する不変性を組み込みます。能動学習では、参照構造で学習し、モデル間の不一致や高不確かさの配置を見つけ、新たな参照ラベルを計算して再学習します。

\mathcal D_{n+1}=\mathcal D_n\cup\{(\mathbf R^*,E_{\mathrm{ref}},\mathbf F_{\mathrm{ref}}):\mathbf R^*\in\arg\max_{\mathbf R}u(\mathbf R)\}

例: ラベル付けする構造を選ぶ

平衡構造ではモデル集団のエネルギー予測が一致する一方、結合切断構造付近では大きく異なります。次の高価な参照計算をどこで行うべきですか。

解答

物理的に関連し、参照法が信頼できるなら、不一致の大きい結合切断領域を選びます。結果を加えて再学習し、動力学と観測量を独立に検証します。

スクリーニングでは安価なモデルで多数を選別し、少数に高精度スコア、配座サンプリング、最終的には実験を適用します。順位は標的構造、スコア仮定、プロトン化状態、サンプリング範囲に依存します。

E(3)-equivariant graph neural networks for data-efficient and accurate interatomic potentials · Simon Batzner, Albert Musaelian, Lixin Sun, Mario Geiger, Jonathan P. Mailoa, Mordechai Kornbluth, Nicola Molinari, Tess E. Smidt, and Boris Kozinsky, 2022
Machine learning for molecular and materials science · Keith T. Butler, Daniel W. Davies, Hugh Cartwright, Olexandr Isayev, and Aron Walsh, 2018