Hoá học lý thuyết và tính toán

Thế năng học máy, sàng lọc ảo

Khảo sát thế năng liên nguyên tử học máy xấp xỉ năng lượng và lực ở mức lượng tử, quy trình học chủ động và sàng lọc ảo nhiều tầng cho thư viện phân tử lớn.

1 THCS 2 THPT 3 Đại học 4 Nâng cao 5 Nghiên cứu

Trực giácXấp xỉ nhanh cần miền tin cậy

Thế năng liên nguyên tử học được thay các phép tính cấu trúc điện tử tốn kém lặp lại bằng mô hình năng lượng và lực. Dự đoán chỉ đáng tin với cấu hình được dữ liệu huấn luyện đại diện tốt; hoá học lạ cần tính toán tham chiếu mới.

Mô phỏng đối chiếu lấy mẫu theo độ bất định để học thế năng với phễu nhiều tầng thu hẹp thư viện thành vài ứng viên được tinh chỉnh bằng phương pháp vật lý tốn kém.

Phổ thôngNăng lượng và lực có quan hệ

Định nghĩa: Thế năng liên nguyên tử

Mô hình thế năng ánh xạ vị trí và nguyên tố nguyên tử sang năng lượng vô hướng $E(\mathbf R)$ . Lực là gradient âm theo tọa độ, vì vậy dự đoán năng lượng và lực cần nhất quán.

\mathbf F_i=-\nabla_{\mathbf R_i}E(\mathbf R)

Trong động lực học phân tử, sai số lực nhỏ có thể tích luỹ thành cấu trúc hoặc động học sai. Hãy đánh giá năng lượng, lực và đại lượng quan sát liên quan trên cấu hình ngoài tập huấn luyện, không chỉ các mẫu ngẫu nhiên từ quỹ đạo huấn luyện.

Đại họcĐối xứng, tính cục bộ và học chủ động

Nhiều mô hình nguyên tử hoá tích hợp tính bất biến đối với tịnh tiến, quay và hoán vị các nguyên tử đồng nhất. Học chủ động lặp lại: huấn luyện trên cấu trúc tham chiếu, tìm cấu hình mà mô hình bất đồng hoặc bất định cao, tính nhãn tham chiếu mới rồi huấn luyện lại.

\mathcal D_{n+1}=\mathcal D_n\cup\{(\mathbf R^*,E_{\mathrm{ref}},\mathbf F_{\mathrm{ref}}):\mathbf R^*\in\arg\max_{\mathbf R}u(\mathbf R)\}

Ví dụ: Chọn cấu hình cần gán nhãn

Một tập mô hình dự đoán năng lượng gần như giống nhau ở cấu hình cân bằng nhưng bất đồng mạnh gần hình học đứt liên kết. Vùng nào nên được tính tham chiếu tốn kém tiếp theo?

Lời giải

Truy vấn vùng đứt liên kết có bất đồng cao, nếu vùng này có ý nghĩa vật lý và phương pháp tham chiếu đáng tin. Bổ sung kết quả, huấn luyện lại rồi kiểm tra động lực học và đại lượng quan sát độc lập.

Nâng caoSàng lọc ảo là chuỗi tầng, không phải kết luận

Chuỗi sàng lọc dùng mô hình rẻ để phân loại nhiều hợp chất, sau đó áp dụng chấm điểm chính xác hơn, lấy mẫu cấu dạng và cuối cùng là thí nghiệm cho tập nhỏ hơn. Thứ hạng phụ thuộc cấu trúc đích, giả định chấm điểm, trạng thái proton hoá và độ bao phủ lấy mẫu.

Nghiên cứuBiên nghiên cứu: khả năng chuyển giao và sàng lọc đáng tin

Trong thế năng liên nguyên tử học máy, lực nên liên hệ với năng lượng dự đoán $E(\mathbf{R})$ như thế nào?

Trong học chủ động cho thế năng liên nguyên tử, cấu hình nào nên nhận phép tính lượng tử tham chiếu đắt tiếp theo?

Tài liệu tham khảo

E(3)-equivariant graph neural networks for data-efficient and accurate interatomic potentials · Simon Batzner, Albert Musaelian, Lixin Sun, Mario Geiger, Jonathan P. Mailoa, Mordechai Kornbluth, Nicola Molinari, Tess E. Smidt, and Boris Kozinsky, 2022
Machine learning for molecular and materials science · Keith T. Butler, Daniel W. Davies, Hugh Cartwright, Olexandr Isayev, and Aron Walsh, 2018