Chimie nucléaire et radiochimie

Synthèse de nouveaux éléments

Comment les faisceaux d’accélérateurs et les cibles d’actinides radioactives repoussent la frontière du tableau périodique vers l’îlot de stabilité via la fusion-évaporation d’ions lourds.

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IntuitionIntuition : fusionner des noyaux contre une répulsion colossale

Chaque noyau atomique porte une charge électrique positive. Pour rapprocher deux noyaux lourds au point que l’interaction forte à courte portée puisse les lier, il faut franchir une formidable barrière coulombienne. Même lorsqu’ils fusionnent, le noyau composé obtenu est tellement excité qu’il se détruit presque toujours par fission. Survivre en évaporant quelques neutrons pour laisser un unique atome superlourd est un événement rarissime.

Schéma interactif comparant la fusion chaude (48Ca + 249Cf -> 294Og par évaporation 3n suivie de désintégrations alpha jusqu’à 282Cn et fission spontanée) et la fusion froide (70Zn + 208Pb -> 277Cn par évaporation 1n jusqu’à 257No).

ScolaireNiveau scolaire : éléments transuraniens et fusion-évaporation

Définition: Noyau composé et fusion-évaporation

Lorsqu’un projectile accéléré fusionne entièrement avec un noyau cible, ils forment un noyau composé transitoire partageant toute la masse, la charge et l’énergie d’excitation. Pour atteindre l’état fondamental sans fissionner, le noyau excité évapore un ou plusieurs neutrons (canal xn) et évacue l’énergie résiduelle par émission de photons gamma.

Après le neptunium (Z=93) et le plutonium (Z=94), les éléments jusqu’au fermium (Z=100) ont été obtenus par captures neutroniques successives en réacteur ou découverts dans les débris d’essais thermonucléaires (comme le tir Ivy Mike en 1952 pour l’einsteinium et le fermium). Au-delà de Z=100, les demi-vies trop brèves empêchent l’accumulation de matière pour fabriquer des cibles : la fusion d’ions lourds sur accélérateur (faisceaux de 48Ca ou 70Zn sur cibles de 208Pb, 209Bi ou d’actinides) devient alors impérative.

\ce{^{48}_{20}Ca + ^{249}_{98}Cf -> [^{297}_{118}Og^*] -> ^{294}_{118}Og + 3 ^1_0n}

Jalons historiques de la synthèse des éléments transuraniens et superlourds
Élément	Z	Année	Réaction / Méthode	Laboratoire / Équipe
Neptunium (Np)	93	1940	Capture neutronique : $\ce{^{238}U(n,\gamma) ->[\beta^-] ^{239}Np}$	Cyclotron 60 pouces de Berkeley (McMillan & Abelson)
Plutonium (Pu)	94	1940–1941	Faisceau de deutérons : $\ce{^{238}U + ^2H -> ^{238}Np + 2n}$	UC Berkeley (Seaborg, McMillan, Kennedy, Wahl)
Bohrium à Copernicium	107–112	1981–1996	Fusion froide sur cibles $\ce{^{208}Pb}$ / $\ce{^{209}Bi}$ (canal 1n)	GSI Darmstadt, séparateur SHIP (Hofmann, Münzenberg)
Nihonium (Nh)	113	2004–2012	Fusion froide : $\ce{^{70}_{30}Zn + ^{209}_{83}Bi -> ^{278}_{113}Nh + n}$	RIKEN Nishina Center, GARIS (Morita et al.)
Flérovium à Oganesson	114–118	1999–2010	Fusion chaude : faisceaux $\ce{^{48}Ca}$ sur actinides (canaux 3n–4n)	FLNR Dubna DGFRS + LLNL + ORNL (Oganessian et al.)

Exemple: Identification d’un atome unique par chaîne de filiation génétique

Dans les expériences d’ions lourds, les taux de production sont si faibles qu’un atome unique doit être identifié sans ambiguïté. Comment un séparateur de recul et un détecteur sensible à la position prouvent-ils la création d’un atome de l’élément 118 ?

Solution

Le séparateur de recul élimine les ions du faisceau en quelques microsecondes et implante le produit de fusion dans un détecteur silicium à pistes. Le détecteur enregistre la coordonnée précise du pixel et l’instant d’implantation. Dans ce même pixel, des désintégrations alpha successives sont observées : 294Og émet un alpha (11,65 MeV) vers 290Lv, qui se désintègre (10,84 MeV) en 286Fl, puis en 282Cn, avant de terminer par fission spontanée. La corrélation spatiale et temporelle reliant ces événements à des descendants connus ancre l’identification avec certitude.

UniversitaireNiveau universitaire : cinématique réactionnelle, barrière coulombienne et énergie d’excitation

En fusion d’ions lourds, un projectile de masse A1 et charge Z1 bombarde une cible (A2, Z2). L’énergie potentielle électrostatique culmine au rayon de contact R = r0 (A1^(1/3) + A2^(1/3)). La fusion froide utilise des projectiles lourds (50Ti, 54Cr, 58Fe, 62Ni, 64Ni, 70Zn) sur des cibles sphériques à couches fermées (208Pb, 209Bi), générant des noyaux peu excités (E ~ 10–15 MeV) qui n’évaporent que 1 ou 2 neutrons. La fusion chaude recourt au projectile doublement magique 48Ca sur des cibles d’actinides déformées (238U, 242Pu, 243Am, 245Cm, 248Cm, 249Bk, 249Cf), opérant à E ~ 30–35 MeV avec évaporation de 3 ou 4 neutrons. Les séparateurs de recul majeurs comprennent SHIP et TASCA au GSI, GARIS au RIKEN et le DGFRS à Dubna.

V_C \approx \frac{Z_1 Z_2 e^2}{4\pi\varepsilon_0 \, r_0 (A_1^{1/3} + A_2^{1/3})} \approx \frac{1.44 \, Z_1 Z_2}{r_0 (A_1^{1/3} + A_2^{1/3})} \;\mathrm{MeV}

Exemple: Barrière coulombienne et cinématique dans le centre de masse pour 48Ca sur 249Cf

Estimer la barrière coulombienne de contact pour la fusion de 48Ca (Z1 = 20, A1 = 48) avec 249Cf (Z2 = 98, A2 = 249) en prenant r0 = 1,30 fm. Si l’énergie dans le centre de masse est E_cm = 252 MeV et la valeur Q vaut -217 MeV, calculer l’énergie d’excitation E du noyau composé 297Og.

Solution

Calculons d’abord les rayons : 48^(1/3) = 3,634 et 249^(1/3) = 6,292, soit une somme de 9,926. Avec r0 = 1,30 fm, le dénominateur vaut 1,30 9,926 = 12,90 fm. La barrière coulombienne est V_C = 1,44 20 98 / 12,90 = 218,7 MeV. L’énergie d’excitation du noyau composé est E = E_cm + Q = 252 + (-217) = 35 MeV. Ces ~35 MeV sont évacués par l’évaporation de 3 neutrons (énergie de liaison ~7 MeV chacun plus énergie cinétique ~2–3 MeV) et désexcitation gamma pour former 294Og.

AvancéNiveau avancé : corrections de couches microscopiques et îlot de stabilité

D’après le modèle classique de la goutte liquide, le paramètre de fissilité implique que tout noyau ayant Z >= 104 possède une barrière de fission nulle (B_fiss = 0) et devrait se désintégrer instantanément en 10^-22 seconde. Les noyaux superlourds n’existent que grâce aux corrections quantiques microscopiques de couches delta U_shell. Le resserrement des niveaux à une particule engendre un puits de potentiel qui rétablit une barrière de fission de 5 à 8 MeV. La théorie prédit un îlot de stabilité renforcée centré sur la fermeture de couche neutronique sphérique N = 184 et des couches protoniques à Z = 114, 120 ou 126.

B_{\mathrm{fiss}}(Z, N) = B_{\mathrm{macro}}(Z, N) + \delta U_{\mathrm{shell}}(Z, N) + \delta P_{\mathrm{pair}}(Z, N)

RechercheFrontière de la recherche : viser les éléments 119 et 120 avec des faisceaux de titane 50

En 2025, les campagnes en cours au RIKEN (Japon), à l’Usine d’Éléments Superlourds du FLNR de Dubna (Russie) et au GSI (Allemagne) ciblent les réactions 50Ti + 249Bk -> 299(119) et 50Ti + 249Cf -> 299(120), ainsi que 54Cr + 248Cm. Les sections efficaces de ces réactions asymétriques chutent à quelques dizaines ou centaines de femtobarns, poussant la transmission des séparateurs, les roues de cibles tournantes et l’électronique de détection à leurs ultimes limites physiques.

Références

Super-heavy element research · Y. T. Oganessian, V. K. Utyonkov, 2015
Experiment on the Synthesis of Element 113 in the Reaction 209Bi(70Zn,n)278113 · K. Morita et al., 2004
Toward the Discovery of New Elements: Production of Livermorium (Z=116) with 50Ti · J. M. Gates et al., 2024